モモ・ベリア・デビルークはララとナナの妹で、現在は結城家に居候していた。梨斗に想いを寄せるモモだったが、梨斗は同級生の西連寺春奈が好きで、春奈も梨斗が好きであることを知ってから、自分を始めとした女の子全員が幸せになれるように「ハーレム計画」を実行し始める。それからモモによる梨斗への色仕掛けはさらに激しくなっていく。それと同じ頃、梨斗は謎の存在から命を狙われ、その原因がヤミであることを知る。そして、それをきっかけにヤミに纏わる秘密が明らかになっていき…？ハーレム計画とヤミに関わる事件は梨斗にどんな変化を及ぼすのか。

「To LOVEる -とらぶる- ダークネス」は、美少女が満載の人気ラブコメディの第3期で、「To LOVEる」のスピンオフとして位置づけられています。しかし、実質的には続編シリーズと言えます。バトル要素とハーレム要素が前作よりも際立っており、お色気シーンも過激さを増しています。これらの要素が絶妙に組み合わさり、視聴者を魅了する作品となっています。